En una entrevista radiofónica, Le Pen acusó a la AfD de no tener timón y de estar empeñada en elementos radicales en su seno.
"Era urgente establecer un cordón sanitario", dijo le Pen en la radio Europe 1. "La AfD va de provocación en provocación", dijo.
"Ahora ya no es el momento de distanciarse, es el momento de romper limpiamente con este movimiento".
La ruptura se produce después de que la AfD, que se había disparado hasta convertirse en el segundo partido más popular de Alemania de cara a las elecciones locales y europeas de este año, se haya visto sometida a un intenso escrutinio sobre sus políticas y la conducta de algunas figuras de alto rango.
La ruptura pública con el Rassemblement National (RN) de Le Pen podría poner a prueba el empuje de la extrema derecha para lograr una fuerte proyección electoral y podría ejercer más presión sobre la AfD a nivel nacional después de que empezara a caer en las encuestas de opinión en las últimas semanas.
Los comentarios de Le Pen se producen un día después de que la RN, que lidera la carrera para las elecciones de la UE en Francia, dijera que ya no se sentará con la AfD en el Parlamento Europeo.
En una entrevista publicada el pasado fin de semana, el principal candidato electoral de la AfD, Maximilian Krah, declaró al diario italiano La Repubblica que "las SS no eran todas criminales".
Las SS, o "Schutzstaffel", fueron la principal fuerza paramilitar del partido nazi de Adolf Hitler y, entre sus muchas funciones, tuvieron un papel destacado en el Holocausto, la matanza de 6 millones de judíos y otros grupos objetivo de los nazis.
La AfD no respondió de inmediato a una solicitud de comentarios, pero la cadena alemana ZDF dijo el miércoles por la mañana que Krah había abandonado el equipo directivo de la AfD.
La AfD también se ha enfrentado a protestas callejeras masivas después de que altos cargos asistieran a una reunión en la que se debatió la deportación de alemanes de origen inmigrante, y por las acusaciones de que alberga a agentes de Rusia y China.
La semana pasada, un tribunal alemán dictaminó que los servicios de seguridad nacionales podían seguir vigilando a la AfD como partido potencialmente extremista.
La AfD se ha opuesto a las acusaciones de racismo. El partido se retrata a sí mismo como el blanco de un establishment complaciente y egoísta al que está dispuesto a barrer.
Las encuestas sugieren que los partidos nacionalistas y euroescépticos obtendrán un número récord de votos en junio. Se espera que los votantes castiguen a los partidos mayoritarios por no proteger a los hogares de la elevada inflación, frenar la inmigración o proporcionar una vivienda y una sanidad adecuadas.
Los partidos de extrema derecha del Parlamento Europeo están actualmente divididos entre los Conservadores y Reformistas Europeos (ECR), cuya líder de facto es la primera ministra italiana Georgia Meloni, y el grupo Identidad y Democracia (ID), encabezado por el RN.
